Simulação de líquidos iônicos na interface com modelos de eletrodos de grafeno
Data
2024-04-05
Autores
Pereira, Guilherme Ferreira Lemos 
Orientadores
Siqueira, Leonardo José Amaral de
Tipo
Tese de doutorado
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Resumo
A evolução da sociedade está intimamente atrelada com sua habilidade de encontrar, extrair e usar energia com uma eficiência cada vez maior, sendo necessário o desenvolvimento da compreensão de dispositivos de armazenamento de energia mais eficiente. A escolha tanto do eletrodo como do eletrólito é de grande importância para esses dispositivos, como em supercapacitores. Neste sentido, este trabalho teve como objetivos estudar o carregamento de dispositivos de armazenamento de energia com o método de dinâmica molecular para diferentes líquidos iônicos na interface com eletrodos planos e porosos e modelos de potencial constante. Validamos uma nova implementação para o modelo de potencial constante para eletrodos de óxido de grafeno. Análises da estrutura dos íons na interface com os eletrodos de óxido de grafeno elucidaram que não apenas sua composição, mas seu formato rugoso, influencia na distribuição de cargas. A interação entre o eletrólito e o óxido de grafeno interfere também na densidade de energia armazenada nos dispositivos, de forma que apenas em ∆Ψ > 3.5 V o eletrodo de óxido de grafeno armazene mais energia que o grafeno. As interações com as oxidações do eletrodo mostram também o impactam na velocidade de organização dos íons próximos à superfície do eletrodo, afetando assim sua potência. Os resultados obtidos com modelo polarizável para misturas de líquidos iônicos demonstraram a importância da polarização dos íons na determinação de propriedades termodinâmicas e estruturais. O uso do modelo polarizável junto com o modelo de potencial constante apontou uma indução de uma diferença de potencial de ∆Ψ ≈ −0.50 V, mesmo com o eletrodo descarregado.
The evolution of society is closely tied to its ability to find, extract, and use energy with increasing efficiency, making it necessary to develop and understand more efficient energy storage devices. The choice of both electrode and electrolyte is of great importance for these devices, such as supercapacitors. In this sense, this work aimed to study the charging of energy storage devices with the molecular dynamics method for different ionic liquids at the interface with flat and porous electrodes and constant potential models. We validated a new implementation for the constant potential model for graphene oxide electrodes. Analyses of the structure of the ions at the interface with the graphene oxide electrodes elucidated that not only their composition, but their rough shape, influences the charge distribution. The interaction between the electrolyte and the graphene oxide also interferes with the energy density stored in the devices, so that only at ∆Ψ > 3.5 V does the graphene oxide electrode stores more energy than graphene. Interactions with the electrode's oxidations also impact the speed of organization of the ions near the electrode surface, thus affecting its power. The results obtained with the polarizable model for mixtures of ionic liquids demonstrated the importance of ion polarization in determining thermodynamic and structural properties. The use of the polarizable model together with the constant potential model pointed to an induction of a potential difference of ∆Ψ ≈ −0.50 V, even with the electrode discharged.
The evolution of society is closely tied to its ability to find, extract, and use energy with increasing efficiency, making it necessary to develop and understand more efficient energy storage devices. The choice of both electrode and electrolyte is of great importance for these devices, such as supercapacitors. In this sense, this work aimed to study the charging of energy storage devices with the molecular dynamics method for different ionic liquids at the interface with flat and porous electrodes and constant potential models. We validated a new implementation for the constant potential model for graphene oxide electrodes. Analyses of the structure of the ions at the interface with the graphene oxide electrodes elucidated that not only their composition, but their rough shape, influences the charge distribution. The interaction between the electrolyte and the graphene oxide also interferes with the energy density stored in the devices, so that only at ∆Ψ > 3.5 V does the graphene oxide electrode stores more energy than graphene. Interactions with the electrode's oxidations also impact the speed of organization of the ions near the electrode surface, thus affecting its power. The results obtained with the polarizable model for mixtures of ionic liquids demonstrated the importance of ion polarization in determining thermodynamic and structural properties. The use of the polarizable model together with the constant potential model pointed to an induction of a potential difference of ∆Ψ ≈ −0.50 V, even with the electrode discharged.