Desenvolvimento de filamento para impressão 3D FDM a partir de pet reciclado modificado

Abstract

The objective of this work was to develop a filament from recycled PET (RPET) for application in additive manufacturing, fused deposition modeling (FDM) 3D printing. The filament was made from post-consumer PET bottles that were recycled, reprocessed and modified. The RPET was modified with a toughening agent, terpolymer of ethylene-methyl acrylate-glycidyl methacrylate (EMA-GMA), resulting in RPET/EMA-GMA blends with relative mass contents of 100/0, 95/5, 90/10, 85/15 and 80/20. The modification of RPET was carried out in a reactive extrusion process, generating pellets that were subjected to measurement of melt flow index, differential scanning calorimetry and thermogravimetric analyses, and Fourier-transform infrared spectroscopy. Furthermore, tensile and impact specimens were produced by transfer molding and 3D printing for mechanical testing. The results indicated that EMA-GMA reacts with RPET, causing chain extension and making the blend more amorphous and viscous. The selected composition 90/10 was the one that presented highest toughness, best balance of mechanical properties and MFI much lower than pure RPET. This composition was modified with a chain extender, pyromelitic dianhydride (PMDA), in concentrations of 0.3, 0.6 and 1.0% by weight of RPET, to further improve the material’s rheological properties. Although the addition of 0.3% PMDA significantly increased the blend's viscosity and enabled the production of the filament, the simultaneous processing of PMDA with the other two materials undermined RPET toughening by EMA-GMA. Even so, the mechanical tests performed on the printed specimens showed that the developed material, the mixture 90/10/0.3, had impact strength and toughness values much higher than the other tested materials, polyethylene terephthalate glycol-modified (PETG) and poly(lactic acid) - PLA. Thus, this work demonstrated the feasibility of modifying RPET with a toughening agent and a chain extender by reactive extrusion to generate a functional filament that is able to print parts with good quality and that has unique properties compared to conventional filaments on the market.

O estudo teve como objetivo o desenvolvimento de um filamento a partir de poli(tereftalato de etileno) reciclado (RPET) para aplicação na impressão 3D com a técnica de modelagem por deposição de material fundido. O filamento foi confeccionado a partir de garrafas PET pós-consumo que foram recicladas, reprocessadas e modificadas. O RPET foi modificado com um agente tenacificante, poli(etileno-co-acrilato de metila-co-metacrilato de glicidila) (EMA-GMA), em que as composições da blenda polimérica resultante RPET/EMA-GMA tiveram os teores relativos em massa de 100/0, 95/5, 90/10, 85/15 e 80/20. A modificação do RPET foi realizada num processo de extrusão reativa, gerando pellets que foram submetidos a medição de índice de fluidez, análises térmicas e espectroscopia no infravermelho. Além disso, foram produzidos corpos de prova por moldagem por transferência e impressão 3D, para ensaios mecânicos de tração e impacto. Os resultados indicaram que EMA-GMA reage com RPET, estendendo a sua cadeia e tornando a blenda mais amorfa e viscosa. A formulação selecionada 90/10 foi a que apresentou o maior valor de módulo de tenacidade, o melhor balanço de propriedades mecânicas e MFI muito inferior ao RPET puro. Essa formulação foi modificada com um extensor de cadeia, dianidrido piromelítico (PMDA), nas concentrações de 0,3, 0,6 e 1,0% em massa de RPET, para melhorar ainda mais as propriedades reológicas do material. Embora a adição de 0,3% PMDA tenha viabilizado a produção do filamento, o processamento simultâneo do PMDA com a blenda foi prejudicial ao processo de tenacificação de RPET com o terpolímero EMA-GMA. Ainda assim, os ensaios mecânicos com os corpos de prova impressos demonstraram que o material desenvolvido, a mistura 90/10/0,3, possuiu resistência ao impacto e tenacidade muito superior aos materiais também testados poli(tereftalato de etileno-co-ciclohexanodimetanol) - PETG e poli(ácido láctico) - PLA. Assim, o estudo demonstrou a viabilidade de modificar RPET com um agente tenacificante e um extensor de cadeia através da extrusão reativa, permitindo que o material seja conformado em um filamento, gere peças impressas de boa qualidade e tenha características únicas para fazer frente aos demais filamentos convencionais existentes no mercado.