Síntese e caracterização de catalisadores básicos e aplicação na transcarbonação do glicerol

Síntese e caracterização de catalisadores básicos e aplicação na transcarbonação do glicerol

Author Machado, Daniela Autor UNIFESP Google Scholar
Advisor Bagatin, Izilda Aparecida Autor UNIFESP Google Scholar
Institution Universidade Federal de São Paulo (UNIFESP)
Graduate program Engenharia e Ciência de Materiais
Abstract In this work, basic catalysts formed by hybrid silicas and calixarenes for the application in the glycerol transcarbonation reaction were studied, focusing on the production of glyceryl carbonate. The Si-MCM-41, Si-MCM-48 and Si MCM- 50 hybrid silicas were synthesized in order to use the basic siloxy (SiO-) sites generated at the edge of the pores or on the surface of the particles as basic catalysts. p-tert-butyl-calix[4]arene and p-tert-butyl-calix[8]arene were submitted to an activation process to obtain basic sites, and calix[4]arenes functionalized with BrCH2CH2OH or BrCH2CH2NH2 were also tested as basic catalysts. The materials were characterized by X-ray diffraction, proving the formation of pure phases. The analysis by TOPAS software for Si-MCM-41 and p-tert-butylcalix[ 4]arene showed a good fit with the experimental diffractograms. It was observed during the catalysis that the basic sites of the hybrid silicas are stronger, allowing greater conversion, but with less selectivity, justified by the appearance of byproducts from parallel reactions. In contrast, it was found that calixarenes have low catalytic activity, probably with weaker basic sites, but showing greater selectivity in the formation of glyceryl carbonate.

Neste trabalho foram estudados catalisadores básicos formados por sílicas híbridas e calixarenos destinados à aplicação na reação de transcarbonação do glicerol, com foco na produção do carbonato de glicerila. As sílicas híbridas Si- MCM-41, Si-MCM-48 e Si-MCM-50 foram sintetizadas, de forma a se utilizar os sítios básicos silóxi (SiO-), gerados na borda dos poros ou na superfície das partículas, como catalisadores básicos. Os p-tercbutil-calix[4]areno e p-tercbutilcalix[ 8]areno foram submetidos a um processo de ativação para a obtenção de sítios básicos, e os calix[4]arenos funcionalizados com BrCH2CH2OH ou BrCH2CH2NH2 também foram testados como catalisadores básicos. Os materiais foram caracterizados por difração de raios X, comprovando a formação de fases puras. A análise pelo software TOPAS para a Si-MCM-41 e para o p-tercbutilcalix[ 4]areno mostraram um bom ajuste com os difratogramas experimentais. Foram observados, durante a catálise, que os sítios básicos das sílicas híbridas são mais fortes, possibilitando maior conversão, mas com menor seletividade, justificado pelo aparecimento de subprodutos provenientes de reações paralelas. Ao contrário, foi constatado que os calixarenos têm baixa atividade catalítica básica, provavelmente com sítios mais fracos, porém mostrando maior seletividade na formação do carbonato de glicerila.
Keywords Glycerol Transcarbonation
Basic Catalysis
Calixarenes
Hybrid Silicas
Glycerol Carbonate.
Transcarbonação Do Glicerol
Catálise Básica
Calixarenos
Sílicas Híbridas
Carbonato De Glicerila.
Language Portuguese
Date 2019-02-28
Research area Materiais E Processos Para Aplicações Industriais
Knowledge area Ciência, Engenharia E Tecnologia De Materiais
Publisher Universidade Federal de São Paulo (UNIFESP)
Extent 100 p.
Origin https://sucupira.capes.gov.br/sucupira/public/consultas/coleta/trabalhoConclusao/viewTrabalhoConclusao.jsf?popup=true&id_trabalho=7631172
Access rights Closed access
Type Dissertation
URI https://repositorio.unifesp.br/handle/11600/59910

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