Degradação da amoxicilina por processos oxidativos avançados presente em um efluente sintético e sua avaliação pós-tratamento
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Data
2018-10-18
Autores
Pinto, Anderson Rodrigo Moreira [UNIFESP]
Orientadores
Martins, Cristiane Reis [UNIFESP]
Tipo
Dissertação de mestrado
Título da Revista
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Resumo
The objective of this present work was to evaluate the degradation of the antibiotic amoxicillin (AMX), contained in a synthetic effluent, with an initial concentration observed in a real wastewater ([AMX]0 = 190 mg L-1). In many cases, conventional methods of treatment are not efficient for the removal of antibiotics, such as conventional biological processes. Thus, alternative methods should be used, among them the advanced oxidative processes (AOP). In this context, several processes were studied in order to degrade the AMX, which highlight the hydrolysis with different pH values (2, 2.5, 3 and 10) and some AOPs. To achieve these objectives, a photochemical reactor with a UV lamp of 450 W, denominated System A, was used. The samples were analyzed by high-performance liquid chromatography coupled to a diode arrangement detector (HPLC-DAD) and to a mass spectrometry detector (HPLC-MS). In addition, it was used a total organic carbon analyzer (TOC). The hydrolysis processes were inefficient, since only after 24 hours of reaction at pH 2, removals were observed above 80% of AMX. The AOPs were able to completely remove the AMX in up to 1 hour of reaction and expressive removals of TOC up to 90%, in only 2 hours of reaction, highlighting that the photo- Fenton process removed 100% of the AMX in only 20 minutes of reaction. It was observed that the yield of TOC removal correlates with the ability of the system to remove two major area intermediates, called compounds A and N, and one of these intermediates occurs only in processes using UV radiation and another only with the use of hydrogen peroxide. Furthermore, the application of the photolysis process with iron ions, which is little discussed in the literature, has been studied, obtaining a TOC removal equal to 70%, in only 2 hours of reaction (pH = 3; T = 40ºC; [AMX]0 = 190 mg L-1; [Fe+ 2] = [Fe + 3] = 15 mg L-1). However, this process did not use H2O2, which is a chemical reagent that represents one of the highest costs involving POA. In addition, a photochemical reactor was developed, which was less complex, using a 254 nm 11 W power lamp, called System B, in which was observed lower rates of AMX and TOC removal, mainly due to the power of the lamp is lower. Finally, treated effluents, via hydrolysis processes and AOPs, were evaluated for their possible toxicity to microorganisms commonly present in conventional biological effluent treatment processes. Two types of antimicrobial susceptibility tests were used: the disc diffusion technique and the broth microdilution method. In both tests, it was possible to conclude that the effluent containing AMX treated by the hydrolysis process was shown to be less biodegradable than that treated by AOP. In relation to the photo-Fenton process, it was observed that this method can be applied as a pretreatment step for conventional biological oxidation processes, aiming at the treatment of real industrial effluents.
O presente trabalho teve como objetivo geral avaliar a degradação do antibiótico amoxicilina (AMX), presente em um efluente sintético com concentração próxima de um efluente real ([AMX]0 = 190 mg L-1). Em muitos casos, os métodos convencionais de tratamento não são eficientes para a remoção de antibióticos, como os processos biológicos convencionais. Assim, recorre-se a métodos alternativos, dentre eles os processos oxidativos avançados (POA). Nesse contexto, foram estudados diversos processos com o objetivo de degradar a AMX, os quais se destacam a hidrólise com diferentes valores de pH (2; 2,5; 3 e 10) e alguns POA. Para atingir esses objetivos foi utilizado um reator fotoquímico com lâmpada UV de 450 W denominado de Sistema A. As amostras foram analisadas por cromatografia em fase líquida de alta eficiência acoplada a um detector de arranjo de diodos (HPLC-DAD) e a um detector de espectrometria de massas (HPLC-MS), além do uso de um analisador de carbono orgânico total (COT). Os processos de hidrólise se mostraram ineficientes, pois, somente após 24 horas de reação, para pH 2, foram observadas remoções superiores a 80% de AMX. Já os POA conseguiram remover totalmente a AMX em até 1 hora de reação e remoções expressivas de COT até 90%, em apenas 2 horas de reação, destacando-se que o processo foto-Fenton removeu 100% da AMX, em apenas 20 minutos de reação. Observou-se que o rendimento na remoção de COT, está correlacionado com a capacidade do sistema em remover dois intermediários de área majoritária, denominados compostos A e N, sendo que um desses intermediários foi gerado em processos com a utilização de radiação UV e outro apenas com o uso de peróxido de hidrogênio. Ademais, também foi estudada a aplicação do processo da fotólise com íons de ferro, que é pouco discutido na literatura, obtendo-se uma remoção de COT igual a 70%, em apenas 2 horas de reação (pH= 3; T = 40ºC; [AMX]0 = 190 mg L-1; [Fe+2] =[Fe+3]= 15 mg L-1). Entretanto, esse processo não utilizou H2O2, reagente que consiste em um dos principais custos envolvendo os POA. Além disso, desenvolveu-se um reator fotoquímico, de menor complexidade, usando uma lâmpada de 254 nm de potência 11 W, sendo denominado de Sistema B, sendo observadas taxas inferiores de remoção de AMX e COT, devido principalmente a potência da lâmpada ser inferior. Por fim, os efluentes tratados, via os processos de hidrólise e os POA, foram avaliados em relação a sua possível toxicidade aos microrganismos comumente presentes em processos biológicos convencionais de tratamento de efluentes. Para tanto foram utilizados dois tipos de testes de suscetibilidade a antimicrobianos: a técnica do disco-difusão e o método de microdiluição em caldo. Em ambos os testes foi possível concluir que o efluente contendo a AMX tratado pelo processo de hidrólise demonstrou ser menos biodegradável do que aquele tratado pelos POA, destacando-se o processo foto-Fenton, evidenciando a sua possível aplicação como uma etapa de pré-tratamento para processos convencionais biológicos de oxidação, visando o tratamento de efluentes industrias reais.
O presente trabalho teve como objetivo geral avaliar a degradação do antibiótico amoxicilina (AMX), presente em um efluente sintético com concentração próxima de um efluente real ([AMX]0 = 190 mg L-1). Em muitos casos, os métodos convencionais de tratamento não são eficientes para a remoção de antibióticos, como os processos biológicos convencionais. Assim, recorre-se a métodos alternativos, dentre eles os processos oxidativos avançados (POA). Nesse contexto, foram estudados diversos processos com o objetivo de degradar a AMX, os quais se destacam a hidrólise com diferentes valores de pH (2; 2,5; 3 e 10) e alguns POA. Para atingir esses objetivos foi utilizado um reator fotoquímico com lâmpada UV de 450 W denominado de Sistema A. As amostras foram analisadas por cromatografia em fase líquida de alta eficiência acoplada a um detector de arranjo de diodos (HPLC-DAD) e a um detector de espectrometria de massas (HPLC-MS), além do uso de um analisador de carbono orgânico total (COT). Os processos de hidrólise se mostraram ineficientes, pois, somente após 24 horas de reação, para pH 2, foram observadas remoções superiores a 80% de AMX. Já os POA conseguiram remover totalmente a AMX em até 1 hora de reação e remoções expressivas de COT até 90%, em apenas 2 horas de reação, destacando-se que o processo foto-Fenton removeu 100% da AMX, em apenas 20 minutos de reação. Observou-se que o rendimento na remoção de COT, está correlacionado com a capacidade do sistema em remover dois intermediários de área majoritária, denominados compostos A e N, sendo que um desses intermediários foi gerado em processos com a utilização de radiação UV e outro apenas com o uso de peróxido de hidrogênio. Ademais, também foi estudada a aplicação do processo da fotólise com íons de ferro, que é pouco discutido na literatura, obtendo-se uma remoção de COT igual a 70%, em apenas 2 horas de reação (pH= 3; T = 40ºC; [AMX]0 = 190 mg L-1; [Fe+2] =[Fe+3]= 15 mg L-1). Entretanto, esse processo não utilizou H2O2, reagente que consiste em um dos principais custos envolvendo os POA. Além disso, desenvolveu-se um reator fotoquímico, de menor complexidade, usando uma lâmpada de 254 nm de potência 11 W, sendo denominado de Sistema B, sendo observadas taxas inferiores de remoção de AMX e COT, devido principalmente a potência da lâmpada ser inferior. Por fim, os efluentes tratados, via os processos de hidrólise e os POA, foram avaliados em relação a sua possível toxicidade aos microrganismos comumente presentes em processos biológicos convencionais de tratamento de efluentes. Para tanto foram utilizados dois tipos de testes de suscetibilidade a antimicrobianos: a técnica do disco-difusão e o método de microdiluição em caldo. Em ambos os testes foi possível concluir que o efluente contendo a AMX tratado pelo processo de hidrólise demonstrou ser menos biodegradável do que aquele tratado pelos POA, destacando-se o processo foto-Fenton, evidenciando a sua possível aplicação como uma etapa de pré-tratamento para processos convencionais biológicos de oxidação, visando o tratamento de efluentes industrias reais.